《猫愿三角恋》讲述了普通少年高坂润平（浅沼晋太郎配音）的奇妙遭遇。天生对猫过敏的他，因为一次意外得罪了路边供奉的猫地藏。猫地藏显灵后，决定以此惩罚润平：他必须完成一百只猫咪的心愿，否则就会变成自己最讨厌的猫。
从那以后，各种性格迥异的猫咪陆续出现在润平身边。胖乎乎的老大喵姆萨斯（田中敦子配音）、单纯可爱的小玉（福山润配音）、有些天然呆的熊猫（神原由衣配音），以及高雅又傲娇的黑猫奈尔（福井裕佳梨配音），让润平在一次次接触中逐渐放下了对猫咪的偏见。
与此同时，润平在校园里一直暗恋着女神水野枫（井口裕香配音）。为了帮助润平赢得枫的心，那些曾受过他帮助的猫咪们纷纷施展各自的本领，开始为这段恋情出谋划策。
