《大图书馆的牧羊人》的故事发生在私立汐美学园。这里汇聚着各方面都表现出色的学生，他们肩负着整座城市寄予的荣耀与希望。学园内，有着“睿智之城”美誉的图书馆格外引人注目，而在图书馆最深处的阅览室里，一场故事正悄然拉开序幕。
求知欲旺盛的笕京太郎（间岛淳司 配音）、乐观开朗且积极进取的白崎绪美（米泽圆 配音）、稳重认真、深受大家信赖的樱庭玉藻（齐藤佑圭 配音）、外表冷淡却内心热情的御园千莉（山本希望 配音）、温柔善良的铃木佳奈（仙台绘里 配音），以及性格大大咧咧的小太刀凪（种崎敦美 配音），六名原本素不相识的少年少女在命运的牵引下齐聚于此，一段波澜壮阔的冒险也即将就此展开。
