《刺杀尼克松》讲述了四十多岁的家具推销员塞缪尔·拜克（Sean Penn 饰）的故事。他痛恨欺骗，也因此与哥哥关系破裂，但谋生所迫，又不得不学会说谎。生活中，他与妻子长期分居，每周只能见三个孩子一次。塞缪尔有一位黑人朋友邦尼·西蒙斯（Don Cheadle 饰），对方是一名汽车修理工。塞缪尔一直希望能与邦尼合伙，做上门修理轮胎的小生意，而尼克松总统承诺推行的小额工业贷款计划，也让他们对未来燃起了一丝希望。
塞缪尔向政府机关提交贷款申请后，却陷入长达两个多月的等待。此期间，妻子正式提出离婚，他也失去了工作，生活一步步走向崩溃。贷款最终落空，成为压垮他的最后一根稻草。绝望之下，塞缪尔偷走邦尼的枪，准备劫持一架客机撞向白宫，与尼克松同归于尽，以这种决绝的方式让世界注意到自己的存在。
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